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報告書

高濃度溶解時におけるUO$$_{2}$$の溶解挙動評価試験

佐野 雄一; 新井 健太郎*; 桜井 孝二*; 柴田 淳広; 野村 和則; 青嶋 厚*

JNC TN8400 2000-032, 98 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2000-032.pdf:1.94MB

再処理プロセスへの晶析工程の導入時に必要となる高濃度U溶液の調製、さらにはその際の有効な手法の一つである粉体化燃料を対称とした溶解に関連し、U濃度が最大800g/Lまでの領域におけるUO2粉末の溶解挙動を明らかとすることを目的として、溶解挙動に及ぼす最終U濃度、溶解温度、初期硝酸濃度、粉末粒径及び燃料形態の影響について評価を行った。また、得られた結果をもとに高濃度溶解時における照射済MOX燃料の溶解挙動について評価を行い、晶析工程への高HM濃度溶液供給の可能性について検討を行った。試験の結果、最終U濃度、粉末粒径の増大及び溶解温度、初期硝酸濃度の減少に伴う溶解性の低下が認められた。さらに、UO$$_{2}$$粉末及びUO$$_{2}$$ペレットの高濃度溶解時においても、最終U濃度が溶解度に対して十分低い(U濃度/溶解度 $$<$$ 約0.8)溶解条件下では、fragmentationモデルに基づいた既報の評価式によりその溶解挙動の予測が可能であることを確認した。晶析工程への高HM濃度溶液(500g/L$$sim$$)供給の可能性については、従来の燃料剪断片を用いた溶解では、高HM濃度の溶液を得ることが困難(溶解時間が大幅に増加する)であるが、燃料を粉体化することにより速やかに高HM濃度溶液を得ることができるとの見通しを得た。粉体化した燃料の溶解時に懸念される溶解初期のオフガスの急激な発生は溶解条件を考慮することによりある程度回避できるものと考えられ、今後オスガス処理工程の最大処理能力を踏まえた上で溶解条件の最適化を進めることが重要となる。

報告書

緩衝材の静的力学特性

高治 一彦; 鈴木 英明*

JNC TN8400 99-041, 76 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-041.pdf:4.49MB

緩衝材には、止水性、自己シール性、核種収着性、熱伝導性、化学的緩衝性、オーバーパック支持性、応力緩衝性等が長期にわたり維持されることが期待されている。これらの機能を比較的満足し得る材料として、天然に産する粘土が注目され、中でも圧縮されたベントナイトは、非常に低い透水性による水の動きの抑制、水の浸潤に伴い膨張し圧縮ベントナイト中の間隙や隣接する岩盤中の割れ目への充填、陽イオン核種を収着する陽イオン交換能を有している等の点で優れており、緩衝材として最も有力であると考えられている。サイクル機構では地層処分研究の一環として、人工バリア技術開発および安全評価の基礎データとするために緩衝材の特性に関する研究を進めている。本報告書は、緩衝材としての圧縮ベントナイトの力学特性の把握を目的として、圧裂試験、一軸圧縮試験、一次元圧密試験、圧密非排水三軸試験、圧密非排水三軸クリープ試験についての手順、試験条件、結果および考察について、これまで取得されていなかった物性や、既報を補完するための追加試験等に関してまとめたものである。圧裂試験結果よりケイ砂混合率、乾燥密度と引張強度の関係等、一軸圧縮試験結果より含水比、乾燥密度と一軸圧縮強度、弾性係数の関係等、一次元圧密試験結果より圧密応力と間隙比の関係等、圧密非排水三軸試験結果より有効拘束圧毎の応力経路等、圧密非排水三軸クリープ試験より、載荷応力毎のひずみ速度の経時変化等を把握することができた。

報告書

A Study on Pore Structure of Compacted Bentonite (Kunigel-V1)

佐藤 治夫

JNC TN8400 99-064, 22 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-064.pdf:1.45MB

本研究では、拡散に及ぼす圧縮ベントナイトの間隙構造因子の影響を評価するため、非収着性のトリチウム水(HTO)を用いて以下に示す4種類の拡散実験を行った。(1)圧縮ベントナイトの圧縮方向をパラメータとした透過拡散実験[圧縮方向の影響](2)圧縮ベントナイト中の珪砂混合率をパラメータとした非定常拡散実験[珪砂混合率の影響](3)圧縮ベントナイトの初期粒径をパラメータとした非定常拡散実験[初期粒径の影響](4)圧縮ベントナイト中に単一亀裂がある場合の含水修復期間をパラメータとした非定常拡散実験[亀裂の影響](1)については、クニゲルV1とクニピアF(クニゲルV1を精製してNa型スメクタイトを95wt%以上にしたもの)を対象に、乾燥密度1.0と1.5Mg・m-3に対して実効拡散係数(De)を圧縮方向を変えて測定した。(2)については、クニゲルV1を対象に、見掛けの拡散係数(Da)を乾燥密度0.8,1.4,1.8Mg・m-3、珪砂混合率30と50wt%に対して測定した。(3)については、粒径が0.1$$sim$$5mmと粉末状であるクニゲルV1より大きい、粒状ベントナイト(OT-9607)を対象に、Daを乾燥密度0.8,1.4,1.8Ma・m-3に対して測定した。(4)については、乾燥密度1.8Mg・m-3の含水飽和ベントナイトに人工的に貫通した亀裂を入れ、7または28日間再含水させ、Daを測定した。(1)については、クニゲルV1には全密度ともDeに圧縮方向依存性は見られなかったが、クニピアFでは、圧縮方向に対して直角方向からの方が軸方向からより大きなDeとなった。(2)のベントナイト中の拡散係数に及ぼす珪砂混合率の影響については、全乾燥密度ともDaに影響は見られなかった。(3)の拡散係数に及ぼす初期ベントナイト粒径の影響については、粒状ベントナイト(OT-9607)に対するDaが粉末状であるクニゲルV1の場合と全密度ともほぼ同じであり、ベントナイトの初期粒径の影響は見られなかった。(4)のベントナイト中の単一亀裂の修復特性については、Daに及ぼす亀裂の修復期間依存性や亀裂の影響は見られなかった。これらのことから、圧縮ベントナイト(クニゲルV1)の間隙構造は、ベントナイトの圧縮方向の影響、珪砂混合率の影響、及び初期粒径の影響を受けにくく、貫通した亀裂が発生した場合においても短時間で亀裂

報告書

緩衝材性能最適化に関する方法論の基礎的研究(III)

大久保 博生*

PNC TJ1222 98-007, 135 Pages, 1998/02

PNC-TJ1222-98-007.pdf:3.9MB

本年度は、まず前年度までに作成した総合評価フレームに基づき、最適ケイ砂混合率求解プロセスを大域的最適点を決定するプロセスに改良化した。次に、物質移動抑制機能に関し、前年度解析した分子軌道に基づくベントナイトの吸着機能計算結果等をもとに、ケイ砂混合率の変化が吸着機能に与える影響可能性を概略的に検討した。最後に、改良化した総合評価フレームに吸着機能のケイ砂混合率依存性の想定結果を適用できることを確認した。

報告書

人工バリア材の変質に関する研究(研究委託内容報告書)

not registered

PNC TJ1201 97-001, 264 Pages, 1997/03

PNC-TJ1201-97-001.pdf:23.64MB

本研究は、1)高pHの原因となるセメントの改良を行ってpHを下げる研究と2)セメントの高pHがベントナイトに与える影響の研究に大別される。特にセメントに関しては、本年度は、昨年度実施した化学的見地からの研究を進めて施工性や強度面を重視した実用性中心の研究を行った。本年度の研究を通じて得られた成果を以下に示す。1)に関して1)フライアッシュと普通ポルトランドセメントさらにシリカフュームを加えたセメントによって水和反応が修了した時点でのセメント間隙水のPHを11.0以下にできるセメントのプレンドが可能である。またこのセメントは、施工可能な強度を有し、流動性にも優れている。2)セメントの実用化試験においてシリカフュームを高含有したセメントは、セメント間隙水のpHを低くできるが混練性や流動性が悪く、高性能AE減水剤を多量に添加してもその性能は改善しない。3)高炉スラグを添加したセメントは、初期強度が高く施工性には優れたいるが初期pHが12.0以上あって高い。リーチング試験においてその低下する速度は、普通ポルトランドセメントと大差はない。4)フライアッシュを高含有したセメントは、初期強度が低い。水セメント比を下げて高強度化を図ることによって改善はできるが、限界があるので使用部位を検討する必要がある。セメントの組成を早強型に変更することで初期強度の確保ができる可能性がある。2)に関して1)ベントナイトの溶解速度を検討するために、NaOH水溶液を反応溶液とした試験を行った。その結果、ベントナイトの溶出はpH 11.0ではわずかであるがpHが高くなるにともなって増大している。溶出は2次反応と考えられるが、現状では明らかになっていない。2)変質生成物を検討するための試験は、Ca(OH)2水溶液に加え、Ca(OH)"にNaとKを混合した反応溶液についても試験を行ったが、いずれの場合も生成物はCSHでありNaとKの有無による明確な差異は認められなかった。

報告書

緩衝材性能最適化に関する方法論の基礎的研究

大久保 博生*

PNC TJ1222 96-008, 109 Pages, 1996/03

PNC-TJ1222-96-008.pdf:1.75MB

前年度に試行した緩衝材機能の評価結果をもとに、まず、各評価指標の定量評価式を求めるため、ケイ砂混合率、含水比、締固め圧力の3変数を説明変数とする多変数回帰式の同定を試みた。その入力データとのフィッティング状況の検討を通じ、これらの定量評価式を組み込んだ緩衝材機能総合評価解析を試行した。

報告書

緩衝材性能最適化に関する方法論の基礎的研究(概要)

大久保 博生*

PNC TJ1222 96-007, 41 Pages, 1996/03

PNC-TJ1222-96-007.pdf:0.62MB

前年度に試行した緩衝材機能の評価結果をもとに、まず、各評価指標の定量評価式を求めるため、ケイ砂混合率、含水比、締固め圧力の3変数を説明変数とする多変数回帰式の同定を試みた。その入力データとのフィッティング状況の検討を通じ、これらの定量評価式を組み込んだ緩衝材機能総合評価解析を試行した。

論文

Angular correlations on $$gamma$$-$$gamma$$ cascades in the decay of $$^{151}$$Nd

飯村 秀紀; 瀬尾 健*; 山田 繁*

Journal of the Physical Society of Japan, 58(9), p.3143 - 3150, 1989/09

https://doi.org/10.1143/JPSJ.58.3143
 被引用回数：1 パーセンタイル：23.68(Physics, Multidisciplinary)

半減期12分の$$^{151}$$Ndの$$beta$$崩壊に伴う$$gamma$$線に対して、$$gamma$$-$$gamma$$角度相関の測定を行なった。$$^{151}$$Ndの線源は、$$^{150}$$Nd enrichedのNd$$_{2}$$O$$_{3}$$粉末を、京都大学原子炉(KUR)で照射することにより作成した。線源の半減期が12分と短いため、照射と測定を自動的に繰り返すシステムを開発した。このシステムを用いることにより、初めて$$^{151}$$Ndの$$gamma$$-$$gamma$$角度相関測定が可能となった。測定データを解析した結果、娘核である$$^{151}$$Pnの6個の励起準位のスピンが確定した。また6個の遷移のE2/M1混合比が決定された。これらの実験結果は、Nilsson模型に基づく計算結果と比較した。その結果、遷移強度を計算する上で重要なパラメータであるスピン有効g因子が精度良く決定できた。またエネルギー準位については、実験と計算の一致が良いように見えても、遷移強度については、このモデルでは実験結果を再現できないことが判明した。

報告書

化学処理スラッジおよび蒸発缶濃縮液のビチューメン固化

福田 勝男; 西沢 市王; 勝山 和夫; 松元 章; 阪田 貞弘

JAERI-M 7373, 25 Pages, 1977/11

JAERI-M-7373.pdf:1.36MB

化学処理スラッジおよび蒸発缶濃縮液の処理を目的として1973年に設置した回分式のビチューメン固化装置を設置した。コールドおよぴホット試験で、スラッジおよび濃縮液の減容効果、装置の特性、ビチューメン固化体の物性について調べた。スラッジ(固形物含量;約6Wt%)および濃縮液(固形物含量;約10Wt%)をビチューメン固化することに伴う減容比は、それぞれ1/11.4および1/2以上が得られた。濃縮液中の放射性物質量はスラッジケーキの放射性物質量に対して約1/10$$^{5}$$、濃縮液に対して1/5$$times$$10$$^{4}$$であった。また、排ガス中に散逸した放射性物質量はスラッジ処理の場合、固化した全放射能に対して約1/10$$^{7}$$、濃縮液の場合約1/10$$^{6}$$であった。スラッジのビチューメソ中への混入量は40~45Wt%が適当であった。ビチューメン固化体からの放射性物質の浸出量は約1年間で化学処理スラッジの場合約0.01%、濃縮液と化学処理スラッジの混合固化体で約0.1であった。

論文

Formation of uranium mononitride by the reaction of uranium dioxide with carbon in ammonia and a mixture of hydrogen and nitrogen, 1; Synthesis of high purity UN

室村 忠純; 田川 博章

Journal of Nuclear Materials, 71(1), p.65 - 72, 1977/01

https://doi.org/10.1016/0022-3115(77)90187-8
 被引用回数：31

UO$$_{2}$$とCの混合物をNH$$_{3}$$気流もしくはH$$_{2}$$-N$$_{2}$$混合気流中で1400~1600$$^{circ}$$Cで反応し、UNを生成する条件を調べた。UNのみを生成するためにはC/UO$$_{2}$$比がある最低値以上であることが必要であった。この値は、反応温度、雰囲気に大きく依存する。NH$$_{3}$$中ではC/UO$$_{3}$$(モル比)は1400$$^{circ}$$Cで2.9、1600$$^{circ}$$Cで2.2である。75%H$$_{2}$$+25%N$$_{2}$$中では1400$$^{circ}$$Cで2.7、1600$$^{circ}$$Cで2.1である。8%H$$_{2}$$+92%N$$_{2}$$中では1400$$^{circ}$$Cで2.3、1600$$^{circ}$$Cで2.1である。不純物(C+O)は、いずれにおいても1000~500ppmであった。反応所要時間はNH$$_{3}$$中においては、もっとも短かった。

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